В 1966—1973 годах работал на киностудии «Союзмультфильм» режиссёром-постановщиком. Озвучил около 300 мультипликационных персонажей, в том числе Карлсона, крокодила Гену и Удава в мультфильме «38 попугаев»[4]. Вместе с Юрием Энтиным и Геннадием Гладковым создал мультфильмы «Бременские музыканты» и «По следам бременских музыкантов».
Когда Игорь Масленников собрался снимать фильм о Шерлоке Холмсе и докторе Ватсоне, он сразу рассматривал Ливанова как основного кандидата на роль Холмса. Масленников до этого работал с Ливановым в фильме «Ярославна, королева Франции». За восемь лет (1979—1986) было снято четыре двухсерийных и один трёхсерийный телефильм, сразу завоевавших большую популярность в СССР. За время съёмок Ливанов подружился с исполнителем роли Ватсона Виталием Соломиным, а вот с Масленниковым к середине 1980-х годов отношения у Ливанова разладились.